富碳酸盐矿物是湖相页岩的常见特征，渤海湾盆地济阳坳陷东营凹陷古近系沙四段上亚段富碳酸盐矿物页岩厚度逾百米，为主力烃源岩。湖相页岩沉积环境变化频繁，导致其垂向上矿物成分、沉积构造的非均质性较强^[1-2]。前人通过矿物组分、沉积构造、有机质丰度对陆相页岩进行岩相划分与命名^{[1, 3-4]}。页岩中碳酸盐矿物含量一定程度上决定了沙四段上亚段的页岩储集空间和可压性特征，研究区平均碳酸盐矿物含量为44.6%^[5]，且富碳酸盐矿物页岩相较于其他类型页岩具有更高的含油性，纹层状泥质灰岩相的S₁可达2 mg/g^[6]。纹层状泥质灰岩中方解石以亮晶、泥晶碳酸盐纹层两种产状共存^{[5, 7]}，其中泥晶碳酸盐纹层主要受藻类周期性勃发的控制，为季节性沉积^[8-9]，而亮晶碳酸盐纹层主要与成岩过程中矿物转化及自生方解石生长有关^{[7, 10]}。目前的研究主要集中在湖相富碳酸盐矿物页岩的类型及成因，对于碳酸盐纹层的储层物性特征研究较为薄弱，对于碳酸盐纹层缺少孔径分布、孔体积、比表面积等定量化表征。另外，页岩纹层中碳酸盐矿物含量与储层物性的关系也尚不明晰。因此，深入研究东营凹陷沙四段碳酸盐纹层物性特征与碳酸盐矿物含量的关系，对后续页岩油甜点段评价有重要理论意义与实用价值。本研究拟采用东营凹陷牛页1井及樊页平1井的部分岩心及测试数据，对湖相富碳酸盐矿物页岩的亮晶、隐晶纹层的渗透率、孔隙特征进行了定量化表征，同时研究富碳酸盐矿物页岩储层物性与碳酸盐纹层数量、溶蚀作用及纹层数量的相关关系，并明确影响富碳酸盐矿物页岩储层物性的主要因素。

1.   区域地质概况

东营凹陷位于渤海湾盆地济阳坳陷东南部，是一个典型的不对称半地堑^[11-12]，其南接鲁西隆起，北接陈家庄凸起，东接青坨子凸起，西接滨县和青城凸起^[13](图 1)。凹陷面积约5 700 km², 由北部陡坡带、中央隆起带和南部缓坡带等构造单元及博兴、牛庄、利津和民丰4个生油洼陷组成^{[12, 14-15]}。东营凹陷在中生代后开始扩张，在新生代经历了3个构造发展阶段：始新世的裂陷阶段、渐新世的断陷转换阶段和中新世至今的裂谷后热沉降阶段^[16-17]。

图  1  渤海湾盆地东营凹陷区域地质概况

据参考文献[13]修改。

Figure  1.  Regional geological survey of Dongying Sag, Bohai Bay Basin

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东营凹陷古近系和新近系沉积物广泛分布，根据岩性和沉积环境，自上而下发育孔店组(Ek)、沙河街组(Es)、东营组(Ed)、馆陶组(Ng)和明化镇组(Nm)^[13-14]。其中沙河街组是主要含油层系，进一步细分为沙四段、沙三段、沙二段和沙一段。研究区富碳酸盐矿物页岩主要分布于沙一段和沙四段，呈薄层状产出。

2.   页岩的岩相特征

通过岩石矿物组分、有机质丰度、沉积构造3个方面对济阳坳陷樊页平1井、牛页1井沙四段湖相页岩进行页岩岩相的划分^[18-19]。研究区主要发育富有机质纹层状泥质灰岩相、含有机质纹层状砂质灰岩相、富有机纹层状砂质灰岩相、含有机质块状灰岩相(图 2，图 3)。

图  2  渤海湾盆地东营凹陷樊页平1、牛页1井岩相分类

Figure  2.  Lithofacies classification of wells NY1 and FYP1 in Dongying Sag, Bohai Bay Basin

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图  3  渤海湾盆地东营凹陷研究区典型岩相岩心

a.富有机质纹层状泥质灰岩相，牛页1井，3 437.38~3 437.78 m；b.含有机质纹层状砂质灰岩相，牛页1井，3 347.83~3 348.25 m；c.富有机质纹层状砂质灰岩相，樊页平1井，3 473.50 m；d.含有机质块状灰岩相，樊页平1井，3 455.84~ 3 455.98 m；e.富有机质纹层状泥质灰岩，牛页1井，3 490.12 m

Figure  3.  Cores of typical lithofacies in Dongying Sag, Bohai Bay Basin

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2.1   富有机质纹层状泥质灰岩相

富有机质纹层状泥质灰岩相岩心一般呈黑—灰黑色(图 3a)，碳酸盐矿物含量一般大于50%。陆源碎屑含量低，纹层极为发育，岩心尺度可观察到大量灰黑相间的富有机质纹层及碳酸盐纹层(图 3c)。其中浅色部分为碳酸盐纹层，在光学显微镜下为平直连续细纹层，纹层单层厚度小于1 mm，碳酸盐矿物以隐晶方解石为主，少量以透镜体存在，在部分纹层中可见重结晶方解石颗粒。深色纹层为富有机质黏土质纹层，单层厚度小于碳酸盐纹层厚度。有机质顺层分布，有机质平均含量为3%。镜下有少量碎屑颗粒呈零星状分布，多为石英碎屑。根据富有机质及碳酸盐纹层厚度及这两类纹层的镜下形态特征，富有机质纹层状泥质灰岩一般发育有平直状、透镜状、夹层状、波状及亮晶方解石颗粒5种典型纹层：(1)平直状纹层为富有机质纹层与碳酸盐纹层均匀互层分布(图 4a)，碳酸盐纹层多呈隐晶状，方解石颗粒较小，肉眼不可见，纹层厚度略大于富有机质纹层。可见长英质颗粒零星分布于纹层之中。该类纹层组合代表了较为稳定的水动力环境，为季节性变化和化学作用交替作用的结果。(2)透镜状纹层厚度为60~600 μm。富有机质纹层颜色较深，纹层呈波状且厚度差异较大，最薄处小于100 μm，而厚度较大处可达500~600 μm。部分富有机质纹层内夹杂碳酸盐矿物透镜体，边界连续、清晰。碳酸盐纹层多呈显晶状透镜体，厚度不均匀，为成岩阶段的产物。少量长英质碎屑零星分布。(3)夹层状纹层厚度变化较大，富有机质纹层厚度50~400 μm，碳酸盐纹层厚度100~250 μm。在图 4c中，有机质厚度较薄，仅为50 μm，有机质纹层颜色较浅，部分有机质纹层不连续，纹层内部发育有少量微晶方解石。碳酸盐纹层以隐晶方解石为主，厚度较大，可达250 μm，纹层平直连续，与富有机质纹层边界清晰。少量长英质碎屑颗粒零星分布。在图 4d中，有机质厚度较大，可达400 μm，有机质纹层颜色较深，部分富有机质纹层不平直，呈微弱波状。这两类纹层是化学沉淀作用与季节性气候变化交替主导作用的结果。(4)波状纹层具有明显的波状特征，纹层厚度小于100 μm。富有机质纹层的厚度一般略小于隐晶碳酸盐纹层厚度，纹层连续且变化不大，呈深灰色。碳酸盐纹层主要为隐晶方解石。该类纹层代表了安静水体下的微弱水动力冲刷作用或底栖生物扰动^[7]。(5)亮晶方解石纹层镜下主要表现为亮晶方解石纹层与富有机质纹层互层分布(图 3e)，厚度均小于200 μm。富有机质纹层颜色较深，纹层基本平直且厚度均匀，碳酸盐纹层多为亮晶方解石颗粒，颗粒粒径较大，镜下肉眼可见，纹层厚度略大于富有机质纹层。

图  4  渤海湾盆地东营凹陷樊页平1井岩心纹层镜下照片

a.平直纹层，富有机质纹层与碳酸盐纹层等厚分布，樊页平1井，3 451.70 m；b.透镜状纹层，富有机质纹层较薄，呈波状，亮晶方解石呈透镜状，樊页平1井，3 471.00 m；c.夹层状纹层，富有机质与碳酸盐纹层互层，碳酸盐纹层较厚，富有机质纹层较薄，樊页平1井，3 473.00 m；d.夹层状纹层，富有机质与碳酸盐纹层互层，富有机质纹层较厚，碳酸盐纹层较薄，有零星石英分布，樊页平1井，3 473.50 m

Figure  4.  Microscopic pictures of core laminae of well FYP1 in Dongying Sag, Bohai Bay Basin

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2.2   含有机质纹层状砂质灰岩相

含有机质纹层状砂质灰岩相岩心一般呈灰色(图 3b)，灰质含量一般大于50%，黏土矿物含量低，岩心尺度下少量暗色条纹分布于亮色纹层之间，其中浅色部分为碳酸盐纹层，在光学显微镜下多以透镜状、少量以平直纹层状产出，且平直纹层不连续，纹层单层厚度小于1 mm，透镜状厚度较大，延伸较短，可见重结晶方解石颗粒。页岩孔隙主要以晶间孔、溶蚀孔为主。深色纹层为黏土质纹层，单层厚度小于1 mm。镜下有少量碎屑颗粒散状分布。根据含砂碳酸盐纹层与含有机质纹层的镜下形态特征，该类岩相一般发育平直状纹层及夹层状纹层。(1)平直状纹层主要表现为含有机质纹层与碳酸盐纹层均匀互层分布，可见长英质颗粒少量分布于碳酸盐纹层及含有机质纹层之中。一般代表稳定的、较强的水动力环境。(2)夹层状纹层主要表现为不等厚碳酸盐纹层与含有机质纹层互层分布。部分富有机质纹层与碳酸盐纹层界限不清晰，且纹层不连续。这类纹层与季节性气候变化有关。

2.3   富有机质纹层状砂质灰岩相

富有机质纹层状砂质灰岩相岩心颜色一般呈现黑—灰黑色(图 3c)，灰质含量一般大于40%，陆源碎屑含量低，岩心尺度下表现为清晰的明暗相间的纹层状构造，其中浅色部分为碳酸盐纹层，在光学显微镜下以平直纹层状产出，单层厚度小于1 mm，部分可见纤维状、重结晶方解石颗粒。深色纹层为富有机质黏土质纹层，单层厚度小于1 mm。有机质多顺层分布，少量碎屑颗粒散状分布其间。根据含砂碳酸盐纹层与含有机质纹层的镜下形态特征，该类岩相一般发育平直状纹层。该类纹层主要表现为富有机质纹层与碳酸盐纹层互层，可见石英颗粒零星分布于碳酸盐纹层之中。该类纹层一般代表稳定的水动力环境。

2.4   含有机质块状灰岩相

含有机质块状泥质灰岩相岩心一般呈深灰—浅灰色(图 3d)，碳酸盐矿物含量大于75%。陆源碎屑含量低，碳酸盐矿物以隐晶方解石为主。晶间孔、溶蚀孔较为发育。纹层较发育—不发育，块状构造。有机质含量低，小于1%。

3.   富碳酸盐矿物页岩的物性特征

3.1   富碳酸盐矿物页岩孔径分布特征

采用低温N₂吸附实验表征不同孔径范围对应的孔隙结构特征。樊页平1井不同岩相沙河街组页岩多孔径孔体积和孔比表面积的分布分别如图 5和图 6所示。不同岩相页岩均显示出类似的多峰分布特征。对于孔体积，峰值位于3.0~4.0 nm，10~20 nm和50~100 nm处(图 5)，表明这3个范围的孔隙提供了较多的孔体积。对于孔比表面积，峰值位于3.0~4.0 nm和10~20 nm处(图 6)，表明这两个范围的孔隙提供了较多的孔比表面积。另外，我们还可以知道，50~100 nm范围的大孔是孔体积的主要贡献者，但对于孔比表面积的贡献较少，孔比表面积主要由中小孔所提供。此外，相比于泥质砂岩、灰质砂岩和灰岩，砂质灰岩具有明显更高的峰值(图 5，图 6)。

图  5  渤海湾盆地东营凹陷樊页平1井差异岩相页岩不同孔径孔体积分布

Figure  5.  Distribution of pore volume and pore size of shale with different lithofacies in well FYP1, Dongying Sag, Bohai Bay Basin

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图  6  渤海湾盆地东营凹陷樊页平1井差异岩相页岩不同孔径孔比表面积分布

Figure  6.  Distribution of pore specific surface area and pore size of shale with different lithofacies in well FYP1, Dongying Sag, Bohai Bay Basin

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3.2   富碳酸盐矿物页岩孔体积、孔比表面积分布特征

不同岩相页岩因有机碳含量和矿物组分的差异，导致孔隙结构发育特征的差别。泥质砂岩总孔体积位于0.006 6~0.008 7 cm³/g，平均为0.007 7 cm³/g；灰质砂岩总孔体积为0.004 8 cm³/g；砂质灰岩总孔体积位于0.004 8~0.034 6 cm³/g，平均为0.015 0 cm³/g；灰岩总孔体积为0.008 0 cm³/g。泥质砂岩总孔比表面积位于2.638 5~3.800 2 m²/g，平均为3.219 4 m²/g；灰质砂岩总孔比表面积为1.290 5 m²/g；砂质灰岩总孔比表面积位于1.516 1~ 14.042 0 m²/g，平均为6.285 6 m²/g；灰岩总孔比表面积为2.812 1 m²/g。总体来看，不同岩相页岩孔隙结构参数有所差别，相比于泥质砂岩、灰质砂岩和灰岩，砂质灰岩具有明显更大的孔体积和孔比表面积(图 7)，为孔隙结构最有利岩相。

图  7  渤海湾盆地东营凹陷不同岩相页岩总孔体积和总孔比表面积分布

Figure  7.  Distribution of total pore volume and total pore specific surface area of shale with different lithofacies in Dongying Sag, Bohai Bay Basin

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3.3   碳酸盐矿物含量对孔隙结构的影响

为了研究碳酸盐矿物含量对富碳酸盐矿物页岩孔隙结构的影响，将TOC归一化的孔体积和孔比表面积与碳酸盐矿物含量进行作图(图 8)。其中，将孔体积和孔比表面积进行TOC归一化处理是为了消除TOC对孔隙结构参数的影响。TOC归一化孔体积和孔比表面积与碳酸盐矿物含量之间存在正相关关系，随着碳酸盐矿物含量的增加，富碳酸盐矿物页岩的孔体积和孔比表面积都呈现出增大的趋势。樊页平1井沙河街组页岩镜质体反射率R_o约为0.8%，表明有机质处于成熟阶段，有机碳在生烃演化过程中产生大量的酸性流体。这些酸性流体通过溶解方解石和白云石等碳酸盐矿物，形成大量的溶蚀孔缝，从而使得高碳酸盐矿物含量页岩孔隙更为发育。

图  8  渤海湾盆地东营凹陷樊页平1井碳酸盐矿物含量对孔隙结构的影响

Figure  8.  Effect of carbonate mineral content on pore structure of well FYP1 in Dongying Sag, Bohai Bay Basin

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4.   富碳酸盐矿物页岩储集性能主控因素

4.1   碳酸盐矿物溶蚀作用

樊页平1井中部分晶粒方解石样品扫描电镜镜下观察结果表明：溶蚀孔主要发育于碳酸盐矿物颗粒内部及边缘。溶蚀孔孔径大小不一，碳酸盐矿物颗粒边缘发育的溶蚀孔孔径集中在1~2 μm，颗粒边缘溶蚀孔孔隙狭长，长短轴比接近3(图 9)，而碳酸盐矿物内部的溶蚀孔孔径较小，仅为200 nm，碳酸盐矿物内部溶蚀孔孔隙呈近圆形(图 9)。一般认为，溶蚀作用与有机质成熟过程中有机酸的排出有关。干酪根在进入生油窗之前(R_o约为0.8%)，大量乙酸由干酪根进入无机孔隙。因此，优先在碳酸盐矿物颗粒边缘形成溶蚀孔(图 9a)。而碳酸盐矿物颗粒内部的溶蚀孔则主要与碳酸盐矿物晶格缺陷有关，酸性流体沿着晶体晶格缺陷进入碳酸盐矿物颗粒内部发生溶蚀，形成溶蚀孔，这类孔隙孔径及分布较小。由于原生晶间孔孔径较大，孔内酸性流体丰富，因此在矿物边缘的溶蚀孔孔径相较于矿物颗粒内的溶蚀孔更大。

图  9  渤海湾盆地东营凹陷樊页平1井晶粒碳酸盐矿物扫描电镜溶蚀孔特征

Figure  9.  SEM photographs of dissolution pores in crystalline carbonate minerals from well FY1, Dongying Sag, Bohai Bay Basin

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受碳酸盐矿物岩溶蚀作用及重结晶作用影响，富碳酸盐纹层中发育大量孔径5~200 nm的方解石晶间孔及200 nm~2 μm的晶间溶孔，较富陆源碎屑黏土纹层更具大孔优势^[21]。同时，镜下可见沥青或游离油充填在碳酸盐矿物粒间孔、晶间孔和溶蚀孔中^{[5, 22]}，其荧光强度大，对应岩相原油产能高，表明富碳酸盐纹层内晶间孔及晶间溶孔是游离可动油的主要储集空间，即碳酸盐矿物溶蚀作用极大改善了富碳酸盐矿物页岩的储集性能^{[21, 23]}。

4.2   纹层发育特征

前文已述，基于纹层发育程度可将研究区页岩分为块状、层状及纹层状3类。上述3类页岩渗透率各向异性的统计结果(图 10)表明：纹层状页岩渗透率各向异性(水平渗透率与垂向渗透率比值)介于1.5~90.0，层状页岩及块状页岩渗透率各向异性则分别介于1.4~46.0，1.3~40.0，即纹层更为发育的灰质及砂质纹层状页岩具有更高的相对水平渗透率。

图  10  渤海湾盆地济阳坳陷页岩油储层不同岩相渗透率各向异性直方图

据参考文献[20]修改。

Figure  10.  Histogram of permeability anisotropy of different lithofacies of shale oil reservoirs in Jiyang Depression, Bohai Bay Basin

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在持续增加的上覆地层压力作用下，富含黏土矿物类塑性组分的纹层储集空间持续趋于减小，黏土纹层中流体不断向富含刚性碳酸盐矿物组分的纹层充注，碳酸盐矿物重结晶作用、溶蚀作用进一步增强，物性趋于变好，最终表现为碳酸盐纹层中大孔隙或微裂缝相对发育，且连通性好。因此，富含碳酸盐纹层状页岩具有较好的水平渗透性优势，其实测垂直渗透率一般小于0.4×10^-3 μm²，而水平渗透率则可高于垂直渗透率1-2个数量级，一般介于(0.01~3.60)×10^-3 μm^2[20]。如此悬殊的渗透率各向异性致使富碳酸盐纹层具有明显的水平高渗透性，是页岩油主要的渗流通道。因此，纹层发育对提升储层物性及页岩油的可动性与富集能力具有重要意义。

5.   结论

(1) 渤海湾盆地东营凹陷沙四段上亚段湖相页岩矿物成分及沉积构造复杂多样，主要发育富有机质纹层状泥质灰岩、富有机质纹层状砂质灰岩、含有机质纹层状砂质灰岩、含有机质块状灰岩4种岩相类型。镜下纹层特征主要有平直状、透镜状、夹层状、波状等特征。其中，平直状、波状、夹层状纹层多表现为暗色富有机质黏土质纹层及隐晶方解石纹层互层，部分发育有显晶柱状、纤维状方解石纹层。而透镜状纹层为方解石透镜体与富有机质纹层互层，其中方解石透镜体为成岩阶段的产物。

(2) 实测氮气吸附数据显示东营凹陷砂质灰岩相比于泥质砂岩、灰质砂岩和灰岩具有明显更高的孔径峰值。同时，该类岩相具有更大的孔体积和比表面积，是孔隙结构最有利岩相。镜下特征表明碳酸盐矿物溶蚀作用极大改善了富碳酸盐矿物页岩的储集性能，纹层内晶间孔及晶间溶孔是游离可动油的主要储集空间。富碳酸盐矿物页岩大量发育的纹层有效提高了页岩的水平渗透率，是页岩油主要的渗流通道。因此，富碳酸盐矿物页岩对提高页岩油可动性及含油饱和度有十分重要的意义。