近年来，随着油气勘探程度的提高，凝灰质砂岩的研究也越来越深入，并逐渐成为油气勘探的重要领域^[1-7]。相比于其他碎屑岩储层，凝灰质砂岩往往含有较多的不稳定组分，能够提供大量的溶蚀母质，产生溶蚀粒间孔，进而改善储集性能^[1-12]。勘探开发实践也证明，含凝灰质砂岩的油气藏中具有十分丰富的油气储量，广泛分布于鄂尔多斯盆地、海拉尔盆地、松辽盆地、准噶尔盆地和渤海湾盆地等地区，显示了凝灰质砂岩的巨大勘探潜力^{[3-7, 13-16]}。

珠江口盆地珠一坳陷的惠州地区和陆丰地区古近系文昌组碎屑岩储层同样受到凝灰质的影响，储层整体呈现中低孔—低渗特征，且具有较强的非均质性^{[2, 17]}。岩石学特征表明，文昌组砂岩储层中凝灰质溶孔相对发育，是研究区优质储层发育的有利因素之一^[2]。但目前对凝灰质的溶蚀成孔作用控制因素的研究仍相对较少，尤其是不同成岩环境下的溶蚀作用特征仍不明确，制约了有利储层的预测与勘探。

水—岩相互作用模拟实验是探索溶蚀作用机理的有效手段，近年来有关典型不稳定矿物经流体改造的建设性溶蚀作用机制已经得到模拟实验的证实^[18-30]。本次研究以珠江口盆地珠一坳陷的惠州—陆丰地区文昌组凝灰质砂岩储层为例，通过控制实验变量，开展了一系列受实际温度、压力等成岩环境约束的凝灰质溶蚀模拟实验，探索研究区碎屑岩储层中凝灰质的溶蚀作用机理及其控制因素，并为有利储层的预测提供实验依据和理论支撑。

1.   实验设计与实施

1.1   水—岩模拟实验装置

溶蚀模拟设备采用的仪器是中国石油大学(华东)深层油气重点实验室自主研发的高温高压有机—无机相互作用模拟系统(图 1)。该仪器由恒压泵、恒流泵及岩心夹持器等部分组成，其中流体—岩石相互作用夹持器及管线阀门均采用特设防腐材料制成，主要防止酸性流体对仪器的腐蚀。该仪器可以实现最高温度(300±1) ℃、最高静岩压力100 MPa的溶蚀模拟实验。实验静岩压力由恒压泵驱动蒸馏水提供，压力误差±0.1 MPa。恒速泵可实现的最大流量为(12±0.1) mL/min，能够达到本次模拟实验的要求。

图  1  溶蚀模拟实验设备示意

Figure  1.  Schematic diagram of experiment equipment for dissolution simulation

下载: 全尺寸图片 幻灯片

1.2   岩石样品选取与处理

实验所用岩石样品为惠州—陆丰地区文昌组钻井岩心，为了探讨凝灰质样品丰度对溶蚀作用的影响，依据镜下薄片观察和全岩X衍射、电子探针等成分特征，分别选取了富凝灰质砂岩、含凝灰质砂岩以及贫凝灰质砂岩三类样品(图 2)。

图  2  溶蚀模拟实验样品的岩石薄片特征

Figure  2.  Microscopic features of samples used for dissolution simulation experiments

下载: 全尺寸图片 幻灯片

富凝灰质砂岩凝灰质总量20%，粒间几乎不含显孔(图 2a)，凝灰质收缩缝沿颗粒边缘发育，平均孔隙度5.75%，平均渗透率0.39×10^-3 μm²；含凝灰质砂岩溶蚀孔仅局部发育，平均凝灰质含量在8%，以凝灰质晶间微孔和少量粒间溶孔为主，原生孔不发育(图 2b)，平均孔隙度11.7%，平均渗透率0.53×10^-3 μm²；贫凝灰质砂岩粒间溶蚀孔发育，凝灰质溶蚀残余的面孔率为2%(图 2c)，储集空间以凝灰质溶孔和原生孔为主，平均孔隙度、渗透率分别为16.60%和2.08×10^-3 μm²(表 1)。为消除可能因样品体积差异而造成的影响，岩心样品处理后端面水平，且侧表面光滑，并确保岩心长度均为3 cm。

表  1  溶蚀模拟实验样品信息

Table  1.  Information of experiment samples for dissolution simulation

井号	深度/m	类型	石英/%	长石/%	岩屑/%	凝灰质/%	孔隙度/%	渗透率/10-3 μm2
HZ-1	3 777.13	富凝灰质砂岩	13	14	73	20	5.78	0.42
HZ-1	3 777.13	富凝灰质砂岩	13	14	73	20	5.73	0.36
HZ-2	3 856.14	含凝灰质砂岩	12.5	13.75	73.75	8	9.66	0.51
HZ-2	3 856.14	含凝灰质砂岩	12.5	13.75	73.75	8	9.62	0.40
LF-2	3 483.00	含凝灰质砂岩	75	13.5	11.5	7	15.77	0.68
LF-1	3 666.00	贫凝灰质砂岩	62.5	34.5	3	2	13.56	2.45
LF-2	3 503.50	贫凝灰质砂岩	76	17	7	2	19.63	1.71

下载: 导出CSV 

| 显示表格

1.3   模拟实验条件和实验流体

惠州—陆丰地区文昌组储层普遍于埋深3 km后受到烃源岩成熟过程中生成的有机酸等酸性流体溶蚀^[31-32]，按照埋深3 km(地温梯度3.3 ℃/km)，海底温度4 ℃，匹配地层条件的温度和压力，设计模拟实验温度为104 ℃，静岩围压83.5 MPa，上游实验流体压力35 MPa、下游实验流体压力30 MPa。参考陆丰地区未被海水及钻井液污染的地层水样品^[33]，配置相应浓度的实验溶液。碳酸氢根、氯离子、硫酸根、钠离子、钾离子、镁离子、钙离子浓度分别为425、2 475、55、1 532、117、11、247 mg/L，总矿化度为4 879 mg/L，有机酸为20 000 mg/L，并加入2%的冰醋酸，以模拟中埋藏阶段储层中的酸性侵蚀性流体环境。为探究成岩体系开放/封闭性对凝灰质溶蚀的影响，利用恒流/恒速泵驱替流体，分别设计0.2 mL/min的低流速流体环境和0.5 mL/min的高流速环境来模拟高温高压相对封闭成岩体系和开放成岩体系，以明确成岩体系开放/封闭性对酸性流体溶蚀改造粒间凝灰质的控制作用。此外，按照埋深1 500 m(地温梯度3.3 ℃/km)，选取典型的含凝灰质砂岩样品(表 1)，模拟实验温度为50 ℃，静岩围压42 MPa，上游实验流体压力17 MPa、下游实验流体压力15 MPa，设计0.5 mL/min的高流速环境的低温低压开放体系模拟实验，以对比探究浅层开放流体体系与中深层相对封闭流体体系溶蚀效应的差异。

1.4   实验实施与样品分析

将预处理后的岩心样品放入样品套管中，并将夹持器两端密封(图 1)；将配置好的地层水模拟溶液加入溶液罐中。利用围压泵，增加静岩压力至目标值；打开恒速泵，将溶液罐中溶液恒速压入反应釜。当夹持器入口端有压力变化时，证明流体已经通过管线与样品入口端表面接触，此时以10 ℃/min的速度，快速升温至目标温度后恒定，并维持实验进行48 h。实验过程中，每间隔8 h采集从出口端流出的溶液样品，利用ICP-MS分析溶液中离子浓度，并与初始溶液进行对比。实验结束后，冷却岩心夹持器到室温，从夹持器中取出样品，清洗烘干后测量岩心样品孔隙度和渗透率，并对溶蚀后的样品进行扫描电镜、能谱及显微薄片观察等显微结构和矿物类型分析。

2.   实验结果

2.1   溶蚀前后储集物性对比

柱塞样实验前后物性结果表明，不同成岩流体体系和不同凝灰质含量条件下，凝灰质溶蚀对样品物性的影响存在较大差异(表 2)。其中，在开放体系中，含凝灰质砂岩样品孔隙度与渗透率显著提升，孔隙度是实验前的2.16倍，由9.66%增加至20.88%，而渗透率则为实验前的15.78倍，由0.51×10^-3 μm²增加至8.05×10^-3 μm²(表 2)，储集性能显著提高。除此之外，贫凝灰质砂岩样品孔隙度和渗透率也有提高，但变化率远低于含凝灰质砂岩样品，孔隙度变化率8.46%，渗透率变化率42.11% (表 2)。而在富凝灰质砂岩样品中，孔隙度提升相对较少，变化率为12.8%，但其渗透率却显著降低，由0.42×10^-3 μm²降低至0.18×10^-3 μm²(表 2)。在流速相对较慢的封闭体系中，含凝灰质砂岩仍保持相对较高的孔隙度、渗透率增加率，孔隙度增加14.03%，渗透率增加80.0%，整体储层物性变化并不显著(表 2)。贫凝灰质砂岩同样增幅不明显，孔隙度增加了5.68%，渗透率增加了21.22%，仍具有低孔—特低渗的特征(表 2)。而富凝灰质砂岩中，孔隙度、渗透率均呈现负增长的趋势，孔隙度减少了2.73%，渗透率降低至0.06×10^-3 μm²(表 2)。对比实验结果表明，低温开放体系实验中，含凝灰质砂岩孔隙度和渗透率有一定增幅，孔隙度由15.77%增加至16.37%，渗透率由0.68×10^-3 μm²增加至1.87×10^-3 μm²。整体上，高温开放体系中溶蚀作用导致的孔隙度、渗透率变化要高于封闭体系。而对于同种体系的不同含量凝灰质砂岩样品而言，含凝灰质砂岩对酸性流体的溶蚀作用最为敏感，其次是贫凝灰质砂岩，均呈现溶蚀增孔增渗的效果，而富凝灰质砂岩实验后储集物性反而变差(表 2)。

表  2  珠江口盆地惠州—陆丰地区研究区凝灰质柱塞样实验前后物性特征

Table  2.  Physical properties of tuffaceous plug samples before and after experiments in Huizhou and Lufeng area, Pearl River Mouth Basin

凝灰质含量	流体体系	反应前			反应后		孔隙度变化率/%	渗透率变化率/%
		孔隙度/%	渗透率/10-3 μm2		孔隙度/%	渗透率/10-3 μm2
贫凝灰质	高温开放	19.63	1.71		21.29	2.43	8.46	42.11
含凝灰质		9.66	0.51		20.88	8.05	116.15	1 478.43
富凝灰质		5.78	0.42		6.52	0.18	12.80	-57.14
贫凝灰质	高温封闭	13.56	2.45		14.33	2.97	5.68	21.22
含凝灰质		9.62	0.40		10.97	0.72	14.03	80.00
富凝灰质		5.73	0.36		3.00	0.06	-47.64	-83.33
含凝灰质	低温开放	15.77	0.68		16.37	1.87	3.67	63.64

下载: 导出CSV 

| 显示表格

2.2   溶蚀前后储集空间对比

使用铸体薄片观察，综合对比反应前后样品的储集空间变化特征(图 3)。对于富凝灰质砂岩样品反应后仍以局部凝灰质收缩缝为主，未出现明显的溶蚀蚀变及溶蚀粒间孔，显孔不发育(图 3a-c)。对于含凝灰质砂岩，储集空间发生明显的变化(图 3d-f)。在开放成岩体系中，凝灰质粒间溶孔相对发育，粒间具有凝灰质溶蚀残余，与溶蚀蚀变前的凝灰质晶间孔相比，显著提高了孔隙喉道连通性(图 3f)。此外，部分长石颗粒发生溶蚀蚀变，长石溶孔发育(图 3f)；而反应前的样品中，长石颗粒溶蚀现象较弱(图 3d)；在封闭体系中，增孔作用相对不明显，溶蚀粒间孔仅局部发育，仍以凝灰质晶间孔为主，且长石粒内溶孔几乎不发育(图 3e)。就贫凝灰质砂岩样品而言，无论成岩体系开放或封闭，储集空间无明显变化，仍以原有的凝灰质粒间溶孔及原生孔为主，但粒间凝灰质溶蚀残余含量略有降低(图 3g-i)。而在低温开放体系中，由于较低实验温度条件下溶蚀速率较低，导致相同实验时间内，溶蚀强度弱于高温开放体系，但仍强于高温封闭体系，可见粒间凝灰质沿原有粒间孔或微裂缝发生溶蚀扩大(图 3j-l)。

图  3  溶蚀反应前后粒间凝灰质溶蚀差异

a.HZ-1井，3 777.13 m，富凝灰质砂岩，反应前，粒间孔中被凝灰质完全充填，无显孔，仅发育少量凝灰质收缩缝；b.HZ-1井，3 777.13 m，富凝灰质砂岩，封闭体系中反应后，粒间凝灰质未发生明显溶蚀作用；c.HZ-1井，3 777.13 m，富凝灰质砂岩，开放体系中反应后，粒间凝灰质未发生明显溶蚀作用，局部产生凝灰质收缩缝；d.HZ-2井，3 856.14 m，含凝灰质砂岩，反应前，粒间凝灰质晶间微孔发育，长石溶孔及粒间凝灰质溶孔不发育，少量原生孔隙；e.HZ-2井，3 856.14 m，含凝灰质砂岩，封闭体系中反应后，凝灰质溶孔不发育，仍以晶间孔为主；f.HZ-2井，3 856.14 m，开放体系中反应后，粒间凝灰质溶孔较发育；g.LF-1井，3 666 m，贫凝灰质砂岩，反应前，凝灰质含量较少，孔隙类型以原生孔隙为主；h.LF-1井，3 666 m，贫凝灰质砂岩，封闭体系中反应后，粒间溶蚀残余变少，未见明显自生矿物沉淀；i.LF-2井，3 503.5 m，贫凝灰质砂岩，开放体系中反应后，粒间溶孔增多，粒间溶蚀残余变少；j.LF-2井，3 483 m，含凝灰质砂岩，反应前，粒间凝灰质晶间微孔发育，长石溶孔及粒间凝灰质溶孔不发育，少量原生孔隙；k.LF-2井，3 483 m，含凝灰质砂岩，低温开放体系中反应后，粒间凝灰质溶孔发育，溶蚀孔中含有凝灰质溶蚀残余；l.LF-2井，3 483 m，含凝灰质砂岩，低温开放体系中反应后，粒间凝灰质溶蚀孔发育，未见自生矿物沉淀。

Figure  3.  Difference of intergranular tuffaceous dissolution before and after dissolution reaction

下载: 全尺寸图片 幻灯片

2.3   溶液离子浓度变化

依据实验过程中收集并检测到的Al³⁺、Ca²⁺、K⁺、Mg²⁺、Na⁺、Si⁴⁺离子浓度，计算溶蚀过程中离子的变化趋势(反应过程中离子浓度与初始离子浓度的差值)，能够反应溶液中离子的溶解带出与沉淀变化过程(图 4，图 5)。整体上，反应后的离子中，仍以Ca²⁺、K⁺、Mg²⁺、Na⁺为主，但由于凝灰质及其他易溶铝硅酸盐矿物的溶蚀，溶液中检测到了不同含量的Al³⁺、Si⁴⁺离子(图 4，图 5)，但离子浓度要远低于其他4种金属阳离子。其中，在低流速的封闭体系中，Al³⁺、Si⁴⁺和Mg²⁺离子整体呈现溶蚀带出的趋势，随着反应的持续进行，上述离子浓度呈现稳定上升的趋势，并最终保持相对稳定(图 4)。而Na⁺、Ca²⁺、K⁺离子的浓度则在反应过程中逐渐降低，呈负增长的趋势，但仍具有一定的浓度(图 4)。相比而言，含凝灰质砂岩样品在封闭体系中反应后，具有更高的Si⁴⁺、Na⁺、Ca²⁺、K⁺离子浓度，其次是贫凝灰质砂岩样品(图 4a, b)，而富凝灰质砂岩样品反应过程中释放的Si⁴⁺离子浓度较低，且Na⁺、Ca²⁺、K⁺离子浓度最低，不同凝灰质含量的封闭体系反应后具有近似相等的Mg²⁺离子及Si⁴⁺离子浓度(图 4)。而在高流速的开放流体环境中，与封闭体系截然不同，所有离子的离子浓度均呈现增加的趋势，且Na⁺、Ca²⁺、K⁺离子的增加量要高于Al³⁺、Si⁴⁺离子(图 5)。类似的，受凝灰质含量的影响，含凝灰质砂岩样品和贫凝灰质砂岩样品反应后的离子浓度普遍高于富凝灰质砂岩样品(图 5)。低温开放体系与高温开放体系相比，稳定后的各个离子的浓度普遍较低，也反映低温环境下的溶蚀强度较弱。此外，不论体系开放封闭与否，离子浓度趋于稳定的反应时间与凝灰质含量呈反比，即凝灰质含量越高，离子浓度达到稳定的时间越短(图 4，图 5)。

图  4  低流速封闭体系反应过程中溶液离子浓度变化

Figure  4.  Changes of ion concentration in solution during reaction of closed system with low flow rate

下载: 全尺寸图片 幻灯片

图  5  高流速开放体系反应过程中溶液离子浓度变化

Figure  5.  Changes of ion concentration in solution during reaction of open system with high flow rate

下载: 全尺寸图片 幻灯片

3.   结果讨论

从实验结果来看，凝灰质的溶蚀过程受到成岩体系开放/封闭性及凝灰质含量的影响，并对储集性能产生了不同的影响。以含凝灰质砂岩为例，在开放成岩体系中，凝灰质的溶蚀作用可以改善储层物性(图 3d-f, 表 2)。从溶蚀特征来看，粒间凝灰质产生不同程度的溶蚀，溶蚀生成的Al³⁺、Si⁴⁺离子浓度增加(图 5b)，也是凝灰质溶蚀的直接证据^{[6-7, 34-36]}。储集空间也由实验前的凝灰质晶间孔改变为溶蚀粒间孔，仅有凝灰质溶蚀残余充填溶孔，孔隙喉道连通性变好，因而孔隙度和渗透率大幅度增加(图 3f，表 2)。且Na⁺、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺等阳离子溶蚀后均呈现增加的趋势，表明凝灰质溶蚀后，矿物表面未出现大量自生矿物的沉淀(图 5b)。而在流速相对较慢的封闭体系中，凝灰质溶蚀增孔作用相对较弱(图 3e，表 2)。一方面，慢流速体系中溶蚀作用并没有更强烈，与开放体系中的样品相比，粒间溶孔相对不发育，且离子浓度显示Al³⁺、Si⁴⁺等离子浓度相对较低(图 4b)。另一方面，Na⁺、K⁺、Ca²⁺等阳离子随反应时间的增加而减少，表明凝灰质可能发生原地蚀变，酸性流体促进离子间的相互交换，导致金属阳离子含量变低，也证明在封闭体系中，含凝灰质砂岩样品以发生原地溶蚀蚀变为主，而并非大规模的溶蚀。整体上，封闭体系中的样品溶蚀后储集空间并未发生明显变化(表 2)，仍以凝灰质晶间微孔为主(图 3e)，自生高岭石晶间孔及粒间凝灰质溶孔相对较少。

同一成岩流体体系中，凝灰质含量的不同也影响着溶蚀作用强度及规模。例如在相对高流速的开放成岩体系中，含凝灰质砂岩样品溶蚀作用最强，其次是贫凝灰质砂岩样品，而富凝灰质砂岩溶蚀最弱(表 2，图 3)。实际上，在凝灰质砂岩中，凝灰质组分的构造和含量对孔隙类型构成及孔渗性能有直接的影响，粒间凝灰质含量为5%~15%时，凝灰质中的易溶部分增加了次生孔隙形成的有利条件。且在早期压实过程中，相对较少的粒间凝灰质保留足够的流体运移通道，如原生孔隙和长石溶孔等(图 3d-f)，能够使酸性流体有效作用于样品。而凝灰质含量小于5%时，本身样品中的易溶组分已在早期溶蚀过程中被淋滤殆尽，缺少溶蚀母质，导致溶蚀作用相对较弱(图 3g-i)。而对于富凝灰质砂岩而言，大量的塑性凝灰质会在早期压实作用下使粒间孔隙大幅降低，仅保留凝灰质基质失水收缩形成的片条状裂缝，孔渗性能较差，不利于酸性流体的运移(图 3a-c)。因此，富凝灰质砂岩难以有效增孔，且在静岩压力及水溶液作用下，粒间凝灰质进一步膨胀，堵塞孔隙喉道，导致富凝灰质砂岩样品反应后孔渗降低。

4.   油气勘探意义

由埋藏条件下的酸性流体溶蚀模拟实验可知，中浅层相对开放体系中，含凝灰质砂岩的溶蚀作用相对较强，酸性流体可以有效溶蚀储层中的凝灰质，且在开放成岩体系中，不利于自生矿物的原地沉淀，因此，有利于提高储层的孔隙度和渗透率^{[6-7, 34-35, 37]}。而凝灰质含量相对较少的贫凝灰质砂岩，粒间凝灰质发生溶蚀蚀变，但凝灰质含量相对较少，粒间溶孔并不发育。在富凝灰质砂岩中，孔喉半径被凝灰质充填，无法形成有利的酸性流体运移通道，溶蚀孔隙的发育更大程度上受流体溶解能力的控制，通常难以形成有效的储集空间。而在晚期中深层相对封闭的成岩环境中，溶蚀作用普遍较弱，粒间溶孔仅在局部零星分布，并不能有效改善孔隙喉道连通性，虽对孔隙度的提升有一定的积极意义，但对渗透率的影响不大。此外，晚期封闭体系中，不利于溶蚀产物的远距离搬运，溶蚀产物往往发生质量传递和近原地胶结作用，在一定程度上有损储层整体的连通性，对储层物性产生不利影响^[37-38]。

惠州凹陷和陆丰凹陷文昌组储层整体处于中成岩的A1期—A2期，有两期酸性流体先后作用于储层中粒间凝灰质^{[2, 31-32, 39]}。在表生—早成岩A期，文昌组沉积后期经历长期浅埋藏阶段(＜1 500 m)，此阶段与模拟实验中的开放流体体系相似，具有较高的流体运移速度。同时由于火山活动频发，大气中二氧化碳浓度相对较高，溶于大气淡水使其具有足够的溶解营力作用于粒间凝灰质^[40]。储层进入早成岩B期—中成岩A期后，伴随着烃源岩的成熟，有机酸及有机酸脱羧形成的CO₂进入储层，促进凝灰质等易溶物质的再次溶蚀^{[31-32, 41]}，此时成岩作用体系与模拟实验中的封闭流体体系相似。因此，对于沉积初期凝灰质含量相对较低(＜15%)，且具有良好的原始孔隙结构的砂岩储层，能够在经历早期溶蚀作用后形成大量粒间溶孔，提供了晚期酸性流体及烃类充注的运移通道，在晚期溶蚀作用后，仍保留较多的溶蚀粒间孔，较易形成次生溶蚀型优质储层，是珠一坳陷古近系增储上产的有利区域，具有油气勘探价值。

5.   结论

(1) 凝灰质的溶蚀过程受成岩体系开放/封闭性的影响，并对储集性能产生了不同的影响。开放体系中凝灰质溶蚀增孔能力强于封闭体系，整体反应强度相对较高，有利于溶蚀增孔；封闭体系中凝灰质溶蚀产物近原地沉淀，不利于粒间孔的保存。

(2) 粒间凝灰质含量决定原始孔喉结构及流体作用能力，影响溶蚀作用发生的难易程度及溶蚀效应。相同成岩体系中，含凝灰质溶蚀作用的强度强于贫凝灰质砂岩，富凝灰质砂岩难以发生溶蚀作用。

(3) 实验结果表明，储层沉积初期凝灰质含量相对较低，能够在经历早期溶蚀作用后形成大量粒间溶孔，保留了晚期酸性流体及烃类充注的运移通道，晚期溶蚀作用后，较易形成次生溶蚀型优质储层，是珠一坳陷古近系增储上产的有利区域，具有一定的油气勘探价值。